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柠檬酸改性Hβ分子筛酸性中心的调变与解析

惠宇, 刘金玲, 秦玉才, 孙兆林, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2020, 33 (3): 14-20. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2020.03.003

摘要（594）

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PDF （2071KB）（300）

采用不同浓度柠檬酸对Hβ分子筛进行改性，运用XRD、Ar吸附等温线等方法对其织构性质进行表征,并通过NH3⁃TPD和Py⁃FTIR关联改性Hβ分子筛的酸性质，以吡啶为探针分子，分析吡啶分子与Hβ分子筛各活性组成单元的作用形式。结果发现，Hβ分子筛除存在与硅铝桥羟基相关的B酸中心外,还存在与非骨架铝羟基基团有关的弱L酸中心以及缺陷位处三配位的Al羟基物种和AlO+有关的强L酸中心。非骨架铝物种与临近的硅铝桥羟基间存在协同作用，吡啶分子可以吸附在其L酸中心并与临近B酸中心产生键合,在高温时不易脱附。吡啶分子会优先吸附在酸性较强的硅铝桥羟基和缺陷位处三配位的Al羟基活性位上，而与非骨架铝羟基基团作用较弱。经柠檬酸处理后，分子筛中部分非骨架铝羟基物种被选择性移除，且未对骨架铝造成严重破坏。Hβ分子筛经柠檬酸酸处理后仍存在强L酸中心，此强L酸中心的存在方式可能与AlO+和缺陷位的三配位的Al物种有关。

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稀土种类对RE⁃NaY分子筛酸性及催化裂化活性影响

刘贺,贾未鸣,卜禹豪，王焕,惠宇,宋丽娟,孙兆林

石油化工高等学校学报 2019, 32 (2): 15-19. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2019.02.003

摘要（243）

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PDF （1528KB）（148）

以液相离子交换法分别制得La、Ce、Nd三种稀土离子改性的RE⁃NaY分子筛，考察稀土离子种类对分子筛酸性和催化性能的影响规律。运用 X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线表征样品的结构和织构性质；采用原位红外光谱技术研究了分子筛的酸性能；以大港轻柴油为原料评价了分子筛的催化裂化微反活性。结果表明，离子半径较小的Nd离子相比于Ce和La离子更易于从超笼迁移进入SOD笼，从而使得Nd⁃NaY分子筛超笼中具有最多的B酸中心，且微孔孔径较大，从而使其表现出最优的催化裂化活性。由此证明，采用较小离子半径的稀土离子改性可有效提升Y分子筛在催化裂化过程中的超笼利用率。

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12元环硅铝分子筛酸性及其B酸中心可接近性探究

魏潘鹏1,焦健豪1,王焕1,2,刘贺1,孙兆林1,宋丽娟1,2

石油化工高等学校学报 2018, 31 (04): 27-31. DOI: :10.3969/j.issn.1006-396X.2018.04.005

摘要（437）

PDF （3281KB）（276）

采用原位红外光谱技术,以吡啶(Py)、2,6-二甲基吡啶(DMPy)、2,6-二叔丁基吡啶(DTPy)为探针分子,考察了HY、HMOR、Hβ3种12元环孔道结构分子筛的表面酸性及其孔道内B酸中心的可接近性。结果表明, HY 分子筛表面酸密度最大,存在丰富的强B酸中心、强L酸中心,以及较多的弱B酸中心,而HMOR和Hβ分子筛表面酸密度较低,且主要为强B酸中心和强L酸中心;以孔道内硅铝桥羟基的变化规律计算B酸中心可接近性指数,结果发现,3种分子筛孔道内B酸中心对大分子碱性探针的可接近性顺序为HMOR> Hβ> HY。

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频率响应法研究苯在N a Y分子筛上的吸附和扩散行为

赵华,宋丽娟,孙兆林,秦玉才

石油化工高等学校学报 2016, 29 (1): 10-13. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2016.01.003

摘要（478）

PDF （3035KB）（303）

利用频率响应技术考察了苯在N a Y分子筛上的吸附、扩散行为, 并与TG / DTG曲线和吡啶红外等技
术相结合来分析苯在分子筛上的吸附扩散机理。结果表明, N a Y分子筛中存在两种酸性中心, 即弱B酸中心和弱L
酸中心, 且以L酸中心为主; 在3 3 3、 4 2 3K时, 苯在N a Y分子筛上有两个吸附作用力, 分别是孔填充物理吸附和π电
子相互作用两种吸附形式。逐渐接近加氢催化裂化反应的温度( 5 7 3K) 时, 苯在 N a Y分子筛上的传质仍以吸附过程
为主。但是6 2 3K时, 在 N a Y分子筛上的传质以扩散过程为主, 吸附作用力弱, 易脱附, 更易于芳烃分子在其上的扩
散, 从而提高加氢裂化反应性能。

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助剂对 Mo ₂C /Mo O ₂ - Z r O ₂催化剂异构化性能的影响

施岩, 王海彦, 宋丽娟, 孙兆林

石油化工高等学校学报 2014, 27 (3): 36-40. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2014.03.009

摘要（439）

PDF （2266KB）（257）

研究了 Mo ₂C /Mo O ₂ - Z r O ₂ 催化剂上正己烷的异构化反应。分别以十六烷基三甲基溴化铵和聚乙二醇2 0 0 0 0为模板剂, 采用共沉淀法制备前驱体固体超强酸 Mo O ₃ - Z r O ₂, 从前驱体 Mo O ₃ - Z r O ₂ 的B E T和F T I R表征可以看出, 所得样品具有适宜比表面积、孔径和孔容。前驱体 Mo O ₃ - Z r O ₂经碳化后总酸量大幅度的下降。加入混合助剂的 Mo 2C /MZ - P 0. 0 0 5 - C 0. 5的催化剂无论转化率和选择性都要比加入单一助剂的催化剂要高得多, 其转化率达 6 7. 5%, 选择性7 5. 2%。

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L沸石的合成条件与反应性能研究

卢亚昆,万海,任创,宋丽娟,孙兆林

石油化工高等学校学报 2012, 25 (1): 13-17. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2012.01.003

摘要（599）

PDF （358KB）（481）

采用水热合成法成功合成了Ｌ沸石分子筛。采用Ｘ射线衍射仪、红外光谱仪等对其结构进行了表征，并在固定床装置上评价了其芳构化、异构化性能。结果表明，在Ｌ沸石合成初始凝胶组成为：ｎ（Ｋ _２Ｏ）／ｎ（Ｎａ _２Ｏ）／ｎ（Ａｌ _２Ｏ _３）／ｎ（ＳｉＯ _２）／ｎ（Ｈ _２Ｏ）＝５．４∶５．７∶１∶３０∶５００时，最佳合成条件为：晶化温度１７０℃，晶化时间２４ｈ，陈化温度２５℃，陈化时间２ｈ，ｐＨ为９～１０；该条件下制备的Ｌ沸石结晶度更高、骨架结构完整，并且在反应温度为４６０℃ 时液体收率达６０．５％，异戊烷选择性３５％。

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噻吩和烃类在Cu(I)Y分子筛上的吸附和扩散

赖君玲,宋丽娟,潘明雪,孙兆林

石油化工高等学校学报 2011, 24 (4): 26-28. DOI: 10.3696/j.issn.1006-396X.2011.04.007

摘要（771）

PDF （298KB）（495）

通过液相离子交换法制备出Cu(IY分子筛,并采用频率响应技术研究噻吩、苯、1-辛烯和正辛烷在Cu(I)Y分子筛上的吸附和扩散。结果显示,噻吩和正辛烷在Cu(I)Y分子筛上的传质过程的速控步骤为吸附过程,并存在两种不同的吸附过程,结合吸附等温线发现噻吩和Cu(I)Y分子筛的作用力明显强于正辛烷的。苯在Cu(I)Y分子筛上的传质过程的速控步骤为扩散过程,结合扩散系数,表明苯在Cu(I)Y分子筛上的扩散为单一扩散过程。

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钙钛矿电子结构的密度泛函理论研究

徐明,孙兆林,陈永昌

石油化工高等学校学报 2011, 24 (2): 40-42. DOI: 10.3696/j.issn.1006-396X.2011.02.010

摘要（700）

PDF （318KB）（456）

应用密度泛函理论(DFT)计算方法, 优化了K ₂ Ti ₂O ₅的稳定几何构型, 并计算了此钙钛矿体系的能带结构和态密度等基态物理性质。结果表明, K ₂ Ti ₂O ₅ 属于间接绝缘体氧化物, 其理论带隙宽度为2.6 eV 。Ti 原子处于氧原子的中心, 其d 轨道分裂为能量较高的eg 和能量较低的t ₂g 轨道, 各轨道都靠近费米能级变为占据或半占据状态, 而这对Ti 原子的催化性能起着重要作用。分析了K ₂ Ti ₂O ₅ 各个轨道电子转移的情况, 为合成K ₂ Ti ₂O ₅催化剂提供了一定的理论指导。

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改性Y分子筛对汽、柴油中有机组分的吸附

孟秀红,段林海,宋丽娟,孙兆林

石油化工高等学校学报 2010, 23 (4): 10-14. DOI: 10.3696/j.issn.1006-396X.2010.04.003

摘要（886）

PDF （671KB）（581）

用2 次离子交换和2 次焙烧的方法制备了CeY 、AgY 和CuY 分子筛, 并用X 射线衍射仪(XRD)、比表面分析仪(BET)、电感耦合等离子体质谱(ICP -MS)对其进行了表征。研究了噻吩、苯、正辛烷、1 -辛烯在NaY、 CeY、AgY 和CuY 上的吸附等温线, 并用Langmuir 方程进行了拟合。结果表明, 29 ℃时噻吩、苯、正辛烷在NaY、 CeY、AgY 和CuY 上的吸附等温线都能被Langmuir 方程很好的拟合;29 ℃时1-辛烯分别在NaY 、AgY 和CuY 上的吸附等温线也能被Langmuir 方程很好的拟合;1 -辛烯在CeY 上的吸附等温线偏离Langmuir 方程。

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噻吩在NiY上吸附与脱附行为的研究

刘道胜,宋丽娟,鞠秀芳,孙兆林

石油化工高等学校学报 2010, 23 (2): 21-24.

摘要（648）

PDF （1073KB）（434）

利用傅里叶红外光谱(FT -IR)仪与智能重量分析仪(IGA)测定了噻吩在NaY 和NiY 上的红外谱图
(FT -IR)、吸附等温线以及TPD 谱图。FT -IR 谱图表明, 噻吩在NaY 上无新的特征峰, 可归属为物理吸附;而噻
吩在NiY 上于1 391 cm -1 和1 440 cm -1 出现的特征峰, 表明噻吩与NiY 间存在π 络合和S -M 键, 因此在NiY 上既
有物理又有化学吸附。吸附等温线表明噻吩在NaY 上的饱和吸附量随着温度的升高而下降, 与物理吸附特征吻合;
在NiY 上其302 K 和335 K 时吸附量相等, 373 K 时吸附量略有下降, 表明噻吩在NiY 上的作用方式。TPD 谱图揭
示了噻吩在NiY 上存在两种活性中心, 分别对应于不同的化学作用模式

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频率响应法研究乙烯在分子筛孔道中的吸附

桂兴华, 赖君玲, 李菲菲, 孙兆林, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2008, 21 (3): 38-42.

摘要（263）

PDF （5627KB）（313）

通过对分子筛的改性,构造各种类型、各种强度的能垒。测定在不同温度和压力下,吸附质在分子筛
上的吸附扩散性能。结果表明,随CuO 质量分数的增加,乙烯在CuO/HMor上的吸附量先增加后减少。随Cs+ 质
量分数的增加,乙烯在Cs+/HMor上的总吸附量增加,低频吸附量减少,高频吸附量增加。把频率响应法和智能重
量分析法测得的吸附量进行比对,阐述了用频率响应方法研究吸附机理的可行性。

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酸性离子液体[(CH2) 4SO3HMIm]TSO 在噻吩类氧化脱硫中的应用

王利, 吴晓军, 桂建舟*,刘丹, 朱香芹, 宋丽娟, 孙兆林

石油化工高等学校学报 2008, 21 (3): 29-31.

摘要（449）

PDF （1779KB）（285）

在没有任何有机溶剂和卤素的条件下,以质量分数30% 的H2O2 为氧化剂,Na2WO4·2H2O 为催化剂,在酸性离子液体[(CH2) 4SO3HMIm]TSO 中,将柴油中的噻吩硫氧化为砜类物质,并通过离子液体将其萃取, 同时考察了反应温度、反应时间和离子液体用量等因素对氧化脱硫反应的影响,得出最佳反应条件:3mL油样(含硫质量分数为500μg/g),n(离子液体)/n(Na2WO4·2H2O)=40∶1,0.7mL双氧水,333K ,2h,脱硫率为97. 4%。反应结束后,通过简单的倾倒将油样和催化剂分离,重复使用4次,其催化活性基本不变。

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基于LabVIEW 的催化剂表征频率响应模型优化平台

方宏昌, 孙兆林, 张晓彤, 李菲菲, 桂兴华, 宋丽娟*

石油化工高等学校学报 2007, 20 (4): 46-50.

摘要（402）

PDF （2565KB）（229）

在LabVIEW 下开发了用于催化剂表征频率响应模型优化的软件平台。探讨了频率响应理论模型结
构、模型目标函数的确立以及单纯形算法和Powell方法等相关理论在频率响应中的应用。给出了软件平台的程序
流程图,并重点阐述了编程方法和程序框图以及模型配置、单纯形算法、理论模型等子程序的相关技术。

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